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近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)侯建國院士領(lǐng)銜的單分子科學(xué)團隊的董振超研究組與羅毅研究組，在單分子拉曼成像領(lǐng)域取得重大進展，將空間分辨率推向新極限，實現(xiàn)了埃級單化學(xué)鍵分辨的分子內(nèi)各種振動模式的實空間成像，并提出了一種全新的分子化學(xué)結(jié)構(gòu)重構(gòu)技術(shù)——掃描拉曼埃分辨顯微術(shù)（Scanning Raman Picoscopy，SRP）。該成果于2019年11月8日在《國家科學(xué)評論》上在線發(fā)表研究論文“Visually Constructing the Chemical Structure of a Single Molecule by Scanning Raman Picoscopy”。

精確確定分子的化學(xué)結(jié)構(gòu)對于任何一個分子相關(guān)領(lǐng)域都具有至關(guān)重要的意義，是深刻理解分子的化學(xué)、物理、生物等性質(zhì)和功能的關(guān)鍵。掃描隧道顯微鏡和原子力顯微鏡具有在實空間對單分子骨架進行成像的杰出能力，但這些技術(shù)通常缺乏精確確定單分子結(jié)構(gòu)所必須的化學(xué)信息。拉曼散射光譜中包含了豐富的分子振動結(jié)構(gòu)信息，不同化學(xué)基團的拉曼光譜的譜形特征各不相同，因此拉曼光譜可以作為分子化學(xué)基團的“指紋”識別工具，但常規(guī)拉曼成像技術(shù)達不到掃描針尖技術(shù)所具有的的超高空間分辨率。因此，將二者結(jié)合發(fā)展起來的針尖增強拉曼光譜技術(shù)（TERS），可以克服各自技術(shù)的缺陷，融合兩種技術(shù)的優(yōu)勢，為實現(xiàn)單分子化學(xué)結(jié)構(gòu)的確定提供了可能。

2013年，由侯建國院士領(lǐng)銜的單分子科學(xué)團隊首次展示了亞納米分辨的單分子拉曼成像技術(shù) [Nature 498, 82 (2013)]，將具有化學(xué)識別能力的空間分辨率提高到了一個納米以下（~5埃），此項突破性成果已被國際同行引用八百多次。在此基礎(chǔ)上，研究者們一方面探索單分子拉曼成像技術(shù)空間分辨率的極限，另一方面思考如何充分發(fā)揮這項技術(shù)的獨特優(yōu)勢。

最近，該團隊通過改進低溫（液氦）超高真空針尖增強拉曼光譜系統(tǒng)和精細調(diào)控針尖尖端高度局域的等離激元場，將空間分辨率提高到了1.5埃的埃級單個化學(xué)鍵識別水平，在實空間獲得了分子各種本征振動模式完整的空間成像圖案，并發(fā)現(xiàn)和觀察到了分子對稱和反對稱振動模式中顯著不同的干涉效應(yīng)。更為重要的是，該團隊基于埃級分辨的分子振動模式成像圖以及由此揭示的新物理效應(yīng)，結(jié)合化學(xué)基團的拉曼指紋數(shù)據(jù)庫，提出了一種可視化構(gòu)建分子結(jié)構(gòu)的新方法——掃描拉曼埃分辨顯微術(shù)。

掃描拉曼埃分辨顯微術(shù)充分彰顯了基于拉曼信號的針尖掃描技術(shù)“鋒芒畢顯”地在實空間精確確定分子化學(xué)結(jié)構(gòu)的能力。研究者以單個鎂卟啉分子作為模型體系，采用“搭積木”(Lego-like)方式把各個化學(xué)基團拼接起來，實現(xiàn)對整個分子化學(xué)結(jié)構(gòu)的構(gòu)建。

埃級分辨的掃描拉曼顯微術(shù)所具備的這種解析未知分子化學(xué)結(jié)構(gòu)的能力，無疑將引起化學(xué)、物理、材料和生物等領(lǐng)域科研人員的廣泛興趣，催生這一領(lǐng)域的大量相關(guān)研究。可以預(yù)見，通過與人工智能、機器學(xué)習(xí)相結(jié)合，SRP有望發(fā)展成為一種成熟和通用的技術(shù)，將為在單個化學(xué)鍵尺度上確定單分子的化學(xué)結(jié)構(gòu)、原位研究表面物理化學(xué)過程和表面催化反應(yīng)等提供新的手段，也為生物分子的高分辨成像和結(jié)構(gòu)確定提供了新的思路。

掃描拉曼埃分辨顯微術(shù)的藝術(shù)化效果圖

圖片說明：高度局域化的等離激元電磁場會顯著增強針尖下方單個分子內(nèi)部局域化學(xué)基團的拉曼散射信號。將不同化學(xué)基團簡正振動模式對應(yīng)的拉曼成像圖樣進行合并，就可以采用類似“堆積木”的方式將各個化學(xué)基團拼接起來，構(gòu)建出完整的分子化學(xué)結(jié)構(gòu)。

文章鏈接：Visually Constructing the Chemical Structure of a Single Molecule by Scanning Raman Picoscopy