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供稿：伍仕鴻

 編輯：Joanna

¹O₂（單線態(tài)氧）憑借自身極高的活性和氧化性，在污水處理、光氧化催化和光動力治療等應(yīng)用領(lǐng)域，可謂風(fēng)生水起。利用¹O₂殺死腫瘤細(xì)胞是光動力治療的核心原理，這方面技術(shù)也一直在更新。遺憾的是¹O₂的產(chǎn)率并不高，這多少限制了它的持續(xù)發(fā)展。那么是什么制約了¹O₂產(chǎn)率呢？

光敏劑！

由于¹O₂主要由光敏劑光敏化后產(chǎn)生，因此過去幾十年，科學(xué)家們便一直把焦點(diǎn)放在開發(fā)多種光敏劑上，希望通過改善光敏劑的性質(zhì)來提升¹O₂的產(chǎn)率，并開發(fā)出了有機(jī)染料、金屬有機(jī)配合物和新型金屬納米粒子等一系列光敏劑。然而客觀地說，這些光敏劑或多或少都存在一些不足，效果不甚理想。

近期，四川大學(xué)吳鵬教授團(tuán)隊(duì)與加拿大Waterloo大學(xué)劉玨文教授團(tuán)隊(duì)合作，改變思路，聚焦于¹O₂產(chǎn)生的光物理和光化學(xué)過程，通過鑭系金屬離子添加，助力提升光敏劑¹O₂產(chǎn)率。那么效果如何呢？

鑭系離子助力，輕松實(shí)現(xiàn)1O2高產(chǎn)率

另辟蹊徑，能否柳暗花明？

該合作團(tuán)隊(duì)另辟蹊徑，思路巧妙。他們在光敏劑溶液中引入鑭系金屬離子（Ln3+），該過程不需要任何復(fù)雜的化學(xué)修飾或合成。就是這樣一個看似簡單卻未曾有人想過的操作，使得1O2的產(chǎn)率得以輕松提升（如圖2所示），著實(shí)是柳暗花明，讓人驚喜。

圖1 實(shí)驗(yàn)過程  將鑭系金屬離子（Ln）與光敏劑

（C-dots/RB等）進(jìn)行混合，以促進(jìn)¹O₂產(chǎn)率

圖2  光敏劑C-dots在純凈及分別加入鑭系金屬離子

Ce³⁺和Eu³⁺的情況下¹O₂磷光發(fā)射光譜，可以看出加入

Ce³⁺&Eu³⁺后¹O₂產(chǎn)量明顯增加，且Ce³⁺提升效果更明顯

乘勝追擊，收獲頗豐

雖然取得了令人振奮的研究成果，但研究到此還未結(jié)束。該合作團(tuán)隊(duì)又乘勝追擊，進(jìn)一步研究了不同類型鑭系金屬離子與光敏劑混合后，對提升1O2產(chǎn)率的影響，并取得了不少收獲。

 基于TMB反應(yīng)，多維追蹤實(shí)驗(yàn)效果

在了解這些研究發(fā)現(xiàn)之前，我們先簡單了解一個概念——TMB。

TMB是氧化反應(yīng)的常用底物，原本無色的TMB在1O2作用下可產(chǎn)生藍(lán)色的氧化產(chǎn)物。這樣便可以推斷，如果TMB發(fā)生變色，說明有1O2產(chǎn)生；且顏色變得越藍(lán)，說明1O2含量越高。

該研究團(tuán)隊(duì)就是利用TMB反應(yīng)來追蹤光敏化實(shí)驗(yàn)效果，確認(rèn)不同類型鑭系金屬離子與光敏劑混合，以及不同類型光敏劑加入鑭系離子后后，對提升¹O₂產(chǎn)率的影響。

現(xiàn)在我們再來看看他們具體究竟有哪些研究發(fā)現(xiàn)吧。

1) Ce³⁺、Eu³⁺更有利于提升¹O₂產(chǎn)率，其他鑭系離子效果次之

不同類型的鑭系金屬離子對¹O₂產(chǎn)率也有很大影響，其中Ce³⁺、Eu³⁺的加入對光敏化效果最好，¹O₂產(chǎn)率明顯高于其他鑭系金屬離子（如圖3）。

圖3  加入不同類型Ln³⁺后TMB氧化效果

2) 不同類型光敏劑加入鑭系離子后，提升¹O₂產(chǎn)率影響不同

根據(jù)熒光、磷光和金屬結(jié)合的特性，該團(tuán)隊(duì)將光敏劑分為4類。這4類光敏劑，在加入鑭系離子后，¹O₂產(chǎn)率提升的情況也不盡相同（如圖4）。

• 1類（CD_S和RB）光敏化效果顯著提升，¹O₂產(chǎn)量明顯增加；

• 2類（羅丹明B，羅丹明6G和熒光素）效果次之；

• 3類（鈣黃綠素）及4類（一些非熒光染料）則沒有任何改善。

圖4  不同類型光敏劑加入鑭系離子后TMB氧化結(jié)果

1類、2類加入Ce³⁺后TMB氧化變藍(lán)，

且1類顏色更深，表示¹O₂產(chǎn)率更高

光譜表征助力科學(xué)研究

在該工作中大量重要的光譜表征是通過Fluoromax和FluoroLog系列熒光光譜儀實(shí)現(xiàn)。利用Fluoromax和FluoroLog系列熒光光譜儀高靈敏（SNR16000：1）和超寬檢測范圍（200-1700nm可選）的特點(diǎn)，確保了實(shí)驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性；

此外，F(xiàn)luoroLog系列光譜儀功能齊全，可同時實(shí)現(xiàn)熒光、壽命和時間分辨光譜等的測試功能，使檢測更加簡單方便，大幅度提高了工作效率。

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到這兒，讓我們簡單做個總結(jié)

四川大學(xué)與waterloo大學(xué)的這項(xiàng)合作研究，不需要使用任何復(fù)雜化學(xué)修飾或合成，僅依靠鑭系離子和光敏劑的簡單混合，就提升了¹O₂的產(chǎn)率，開辟出了一種新方法，相比于尋找新光敏劑還更加簡單高效，值得點(diǎn)贊 ！

此外這項(xiàng)工作也為提高¹O₂產(chǎn)率帶來新思路，為其將來的持續(xù)發(fā)展帶來了新的轉(zhuǎn)機(jī)。相信今后會有更多高效易操作的方法被發(fā)現(xiàn)，我們拭目以待吧。

目前這項(xiàng)工作發(fā)表在ACS Nano，對技術(shù)感興趣的同學(xué)可以自行前往查詢哦。

 文章作者 &論文直達(dá)

文章作者：Zhang,J.; Wu, S.; Lu, X.; Wu, P^*.;Liu, J^*.

題目&雜志：Lanthanide-BoostedSinglet Oxygen from Diverse Photosensitizers along with PotentPhotocatalytic Oxidation

ACS Nano 2019,13, 14152-14161.

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