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近日，中國科學技術大學侯建國院士領銜的單分子科學團隊的董振超研究組與羅毅研究組，在單分子拉曼成像領域取得重大進展，將空間分辨率推向新極限，實現了埃級單化學鍵分辨的分子內各種振動模式的實空間成像，并提出了一種全新的分子化學結構重構技術——掃描拉曼埃分辨顯微術（Scanning Raman Picoscopy，SRP）。該成果于2019年11月8日在《國家科學評論》上在線發表研究論文“Visually Constructing the Chemical Structure of a Single Molecule by Scanning Raman Picoscopy”。

精確確定分子的化學結構對于任何一個分子相關領域都具有至關重要的意義，是深刻理解分子的化學、物理、生物等性質和功能的關鍵。掃描隧道顯微鏡和原子力顯微鏡具有在實空間對單分子骨架進行成像的杰出能力，但這些技術通常缺乏精確確定單分子結構所必須的化學信息。拉曼散射光譜中包含了豐富的分子振動結構信息，不同化學基團的拉曼光譜的譜形特征各不相同，因此拉曼光譜可以作為分子化學基團的“指紋”識別工具，但常規拉曼成像技術達不到掃描針尖技術所具有的的超高空間分辨率。因此，將二者結合發展起來的針尖增強拉曼光譜技術（TERS），可以克服各自技術的缺陷，融合兩種技術的優勢，為實現單分子化學結構的確定提供了可能。

2013年，由侯建國院士領銜的單分子科學團隊首次展示了亞納米分辨的單分子拉曼成像技術 [Nature 498, 82 (2013)]，將具有化學識別能力的空間分辨率提高到了一個納米以下（~5埃），此項突破性成果已被國際同行引用八百多次。在此基礎上，研究者們一方面探索單分子拉曼成像技術空間分辨率的極限，另一方面思考如何充分發揮這項技術的獨特優勢。

最近，該團隊通過改進低溫（液氦）超高真空針尖增強拉曼光譜系統和精細調控針尖尖端高度局域的等離激元場，將空間分辨率提高到了1.5埃的埃級單個化學鍵識別水平，在實空間獲得了分子各種本征振動模式完整的空間成像圖案，并發現和觀察到了分子對稱和反對稱振動模式中顯著不同的干涉效應。更為重要的是，該團隊基于埃級分辨的分子振動模式成像圖以及由此揭示的新物理效應，結合化學基團的拉曼指紋數據庫，提出了一種可視化構建分子結構的新方法——掃描拉曼埃分辨顯微術。

掃描拉曼埃分辨顯微術充分彰顯了基于拉曼信號的針尖掃描技術“鋒芒畢顯”地在實空間精確確定分子化學結構的能力。研究者以單個鎂卟啉分子作為模型體系，采用“搭積木”(Lego-like)方式把各個化學基團拼接起來，實現對整個分子化學結構的構建。

埃級分辨的掃描拉曼顯微術所具備的這種解析未知分子化學結構的能力，無疑將引起化學、物理、材料和生物等領域科研人員的廣泛興趣，催生這一領域的大量相關研究。可以預見，通過與人工智能、機器學習相結合，SRP有望發展成為一種成熟和通用的技術，將為在單個化學鍵尺度上確定單分子的化學結構、原位研究表面物理化學過程和表面催化反應等提供新的手段，也為生物分子的高分辨成像和結構確定提供了新的思路。

掃描拉曼埃分辨顯微術的藝術化效果圖

圖片說明：高度局域化的等離激元電磁場會顯著增強針尖下方單個分子內部局域化學基團的拉曼散射信號。將不同化學基團簡正振動模式對應的拉曼成像圖樣進行合并，就可以采用類似“堆積木”的方式將各個化學基團拼接起來，構建出完整的分子化學結構。

文章鏈接：Visually Constructing the Chemical Structure of a Single Molecule by Scanning Raman Picoscopy